摘要:燃料電池被認為是解決能源枯竭、環境污染的新能源方案之一。氧還原催化劑是其最關鍵的材料之一。在氧還原催化劑中,Pt/C是目前商業化最好的催化劑,但其資源有限、價格昂貴等缺點已經阻礙了燃料電池的發展與大規模生產。在非鉑燃料電池催化材料中,氮摻雜納米管陣列、氮摻雜石墨烯等非金屬催化材料展示出了氧還原催化的“四電子”過程及優異的抗一氧化碳“毒性”,同時具有較高的催化活性及抗甲醇穩定性。原子摻雜非金屬催化劑已被證明是非常有前途的潛在催化材料。但關于原子摻雜碳基催化材料的研究中,對原子催化物質與活性位點的認識存在爭議,雖然原子摻雜改變了碳基能帶,修飾了電子特性并操縱表面元素的變化,但對其活性位點協同效應、詳細機理的研究還在探討之中。摻雜原子與碳原子間不同的電負性所引起的電荷轉移能有效提高催化材料的氧還原催化性能。由于摻雜原子與碳原子電負性不同,增加了碳的n-型導電性與正電荷,改變了碳六環原有完整結構,形成了具有特定雜化的共軛體系。同時由于摻雜原子與碳原子原子半徑、鍵能不同,在碳六環結構中會出現缺陷、電荷不勻,使得電中性被破壞,一方面利于氧氣的吸附,另一方面利于氧氣的活化解離,促進了氧還原活性的提高。但目前很難確定活性位點確切的位置結構、電荷轉移機理和化學性質。納米碳材料的催化活性往往與其表面化學性能/缺陷、表面官能團的類型、密度相關,當碳表面出現空位、間隙、邊界等缺陷時更容易與外界極性原子或非飽和官能團結合,進而具備一定的氧化還原催化活性。碳缺陷對于材料結構與性能起著重要的作用,碳材料中各類型的缺陷不但改變納米材料的結構和物化性質,而且改變了碳材料本身的形態。雖然目前對缺陷類型的確定與定性?
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